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10
2026
-
09
AFM：破解MOF“滑脱”难题，分离Xe/Kr新策略
作者：
研究背景
氙（Xe）和氪（Kr）是高价值稀有气体，广泛应用于照明、航天推进、半导体制造和医学成像等领域。工业上，Xe/Kr混合物主要作为空气分离的副产物获得，并依赖高能耗的低温精馏技术进行纯化。此外，核裂变过程中产生的放射性Xe和Kr同位素会释放到乏核燃料后处理尾气中，其中长半衰期的⁸⁵Kr对核废料安全管理构成挑战。因此，亟需开发*节能的Xe/Kr分离替代技术。吸附分离虽*具潜力，但Xe和Kr具有相似的动力学直径（4.047 Å vs. 3.655 Å）和极化率，使得*分离极为困难。金属-有机框架（MOFs）因其结构可调和孔化学可设计性，成为该领域的研究热点。
本文摘要
具有客体选择性门控开关行为的柔性金属-有机框架（MOFs）因其兼具高选择性和高容量而在气体分离领域颇具吸引力，但其动态分离性能常常因滑脱效应而受损。在此，报道了一系列基于四唑支柱的MOFs，即Zn(pzdc)(L)（pzdc = 3,5-吡唑二甲酸；L = 四唑衍生物），用于*Xe/Kr分离。其中，通过连接体工程引入极性甲基或氨基取代基，可重新编程框架动力学和受限微环境，从而抑制滑脱效应，并通过适应性分子识别机制促进低压下Xe的捕获。穿透实验揭示出分离行为的明显演变：从Zn(pzdc)(tz)中严重的Xe滑脱，到Zn(pzdc)(mtz)中的部分抑制，最终在Zn(pzdc)(atz)中实现增强的Xe/Kr分离。因此，Zn(pzdc)(atz)能从Xe/Kr（20/80）混合气中生产纯度 > 99.99% 的Kr，产率为107.5 L L⁻¹，动态Xe吸附量为71.3 L L⁻¹，同时还能从模拟的乏核燃料尾气中捕获痕量Xe。原位单晶X射线衍射表明，连接体工程增强了控制门控开关的主-客体相互作用，并放大了客体诱导的结构响应，使得框架能够在*低的Xe分压下开启并持续进行动态Xe捕获。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/2-BVagmdnT7sOgIZ-Z5ZKw
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