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07
2026
-
09
AM:无需高剂量，超低负载MMMs实现MOF筛分能力最大化
作者：
研究背景
膜分离技术在碳捕集、天然气净化等分子分离过程中至关重要，要求膜材料兼具高渗透性和高选择性，但传统聚合物膜难以兼顾。混合基质膜（MMMs）通过将金属有机框架（MOFs）等多孔填料分散于聚合物基体，有望突破这一瓶颈。然而，根据Maxwell等有效介质理论，通常需超过30 wt.%的高填充量才能显著提升性能，这带来界面缺陷、填料团聚、机械脆性及成本增加等难题。降低填充量则导致气体传输主要由聚合物相主导，MOF的分子筛分功能无法有效发挥。本征微孔聚合物（PIMs）因其刚性骨架自带微孔且成膜性好，为构建“全纳米孔”耦合传输体系提供了可能，有望突破传统理论限制。
本文摘要
本征微孔聚合物（PIMs）与金属有机框架（MOFs）在结构上的互补可调性，重新定义了在混合基质膜（MMMs）中构筑*传输通道的设计空间。本文提出，通过PIM-1微孔的痕量氧介导热重构（TOTR），无需高填充量即可在MMMs中实现MOF主导的气体传输。光谱分析和分子模拟揭示了痕量氧介导的自由基过程，该过程诱导PIM-1主链重排，同时发生三嗪交联和局部π共轭扩展，导致超微孔分布收缩且均一化。同时，双界面设计构建了共价键合的MOF-聚合物界面，其中界面处的羧基化PIM-1（cPIM-1）层与聚合物基体协同重构，形成整合的微孔环境，抑制了缺陷并增强了机械稳定性。这种孔道-界面协同调控将PIM-1的超微孔与MOF的微孔整合为孔道匹配的传输通道，使得在仅2 wt.%的超低填充量下即可有效发挥MOF的筛分能力。所得MMMs的CO₂/CH₄和CO₂/N₂选择性相比PIM-1膜提升了约三倍，同时保持了较高的CO₂渗透性，并提高了抗物理老化和塑化能力。本研究有望拓展面向挑战性分子分离任务的*MMMs的设计理念。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/4AZzoKYySxancXt5_HA5-Q
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