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01
2026
-
09
Angew: 把“亲水”与“疏水”装进同一孔道，协同微环境破解湿烟气CO₂捕集难题
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背景
从工业烟气中*捕集CO₂是实现碳减排的重要途径，但真实烟气中的水汽一直是多孔吸附材料面临的关键挑战。传统胺吸收存在腐蚀、降解和再生能耗高等问题，而MOF/PCP等多孔固体吸附剂虽然具有可设计的孔结构和较低的再生能耗，却往往面临一个难以兼顾的矛盾：增强极性或引入开放金属位点可以提高CO₂亲和力，却也会显著增强H₂O竞争吸附；提高孔道疏水性能够改善耐湿性，又容易削弱CO₂吸附。即使是具有良好水稳定性的代表性材料CALF-20，在相对湿度超过50%后CO₂吸附容量也会明显下降。因此，湿烟气CO₂捕集真正需要解决的并非简单地让材料“更亲CO₂”或“更疏水”，而是如何在有限的超微孔空间中同时构建强CO₂识别位点和排斥水分子的疏水环境，从分子尺度破解“CO₂亲和力–耐湿性”的权衡。
创新
针对这一问题，研究人员设计了PCP-H、PCP-NH₂和PCP-OH三种同构多孔配位聚合物，在基本一致的骨架拓扑中构筑由疏水平行芳香壁面与孤立极性位点协同组成的波纹状超微孔道，形成类似“夹子”的CO₂捕获位点。其中PCP-NH₂表现*佳：氨基极性位点增强低分压下对CO₂的局域亲和作用，而周围疏水芳香表面则抑制H₂O进入和竞争吸附，实现“极性位点负责抓住CO₂、疏水孔壁负责排斥水”的空间协同。原位单晶X射线衍射、红外光谱和GCMC模拟进一步揭示，CO₂在夹状位点中通过C═O···H作用和多重π···π相互作用得到稳定，而疏水孔壁及空间分离的极性位点显著降低了H₂O共吸附。由此，PCP-NH₂对15/85 CO₂/N₂混合物实现高达9046的IAST选择性；更重要的是，在70% RH甚至存在痕量SO₂的条件下仍可保持约95%的CO₂容量，并展现出快速吸附动力学和优异的动态穿透性能。
意义
这项工作的核心意义在于，它将耐湿CO₂吸附材料的设计从简单调节整体“亲水/疏水性”，推进到了孔道内不同化学微环境的空间协同设计。强极性并不一定意味着严重吸水，疏水也不必以牺牲CO₂亲和力为代价；关键在于将少量、*定位的极性识别位点嵌入疏水限域空间，使目标分子在局域位置获得足够强的结合，同时避免整个孔道对水产生高亲和力。PCP-NH₂在99次吸附–脱附循环后仍保持稳定，并能够在模拟湿烟气环境中维持动态分离性能，进一步说明这种“局域极性捕获+整体疏水防护”策略具有面向实际工况的潜力。更广泛而言，这项研究提供了一种从“增加吸附位点”走向“设计协同微环境”的思路，通过同时编程孔道几何、功能基团位置和局域疏水性，有望为湿度、杂质等复杂条件下的CO₂捕集以及其他竞争吸附型气体分离建立新的材料设计原则
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/1Hg0fjXN-1wpq0dF3PSaaQ
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