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31
2026
-
08
JMS: 让MOF孔道真正参与传输，分子级界面整合构筑定向纳米片混合基质膜
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背景
膜法CO₂分离具有能耗低、过程连续和设备紧凑等优势，在天然气提纯和碳捕集领域具有重要应用潜力。以PIM-1为代表的固有微孔聚合物具有高自由体积，因此能够实现*高的气体渗透率，但开放的自由体积结构也削弱了分子筛分能力，其CO₂/CH₄选择性通常低于15。将具有规则分子级孔道的MOF引入PIM-1构筑混合基质膜（MMM），理论上可以兼具聚合物的高渗透性和MOF的分子筛分能力。然而，在实际MMM中，气体往往仍优先通过连续的高渗透聚合物相，填料–聚合物界面还可能产生非选择性传输通道，使MOF自身的孔道优势难以真正转化为膜尺度的分离性能。二维MOF纳米片虽然可以通过定向排列延长大分子的扩散路径，但其高负载下又容易团聚、堆叠并形成界面缺陷。因此，如何同时解决界面相容性、纳米片定向排列和MOF孔道有效利用，是二维MOF混合基质膜进一步提升性能的关键。
创新
近日，南京工业大学潘宜昌教授团队提出了一种“同源微孔聚合物接枝+二维MOF定向排列”的分子级界面整合策略。首先对超薄ZIF-8纳米片进行氨基功能化，再将酰氯功能化PIM-1（aPIM-1）通过酰胺键共价接枝到纳米片表面。由于接枝层与PIM-1主体具有高度相似的分子骨架，其既能够通过共价键增强MOF界面结合，又可与周围PIM-1分子链发生局域互穿，从而形成连续的“填料–接枝层–聚合物基体”一体化界面。与此同时，超薄aPIM-1层并未堵塞ZIF-8的微孔，使MOF孔道仍保持可进入状态，并*纳米片在PIM-1中的分散，使其即使在40 wt.%高负载下仍能够实现优先面内排列。由此，气体难以再通过界面缺陷“绕过”MOF，而定向ZIF-8纳米片能够真正参与扩散筛分。最终，优化膜在混合气条件下实现了5890 Barrer的CO₂渗透率和26.8的CO₂/CH₄选择性，传输分析进一步表明，性能提升主要来源于扩散选择性而非吸附选择性。
意义
这项工作的核心意义在于，它重新定义了混合基质膜中“界面工程”的作用：界面改性不应只是为了减少缺陷或让填料“混得更均匀”，更重要的是要让填料自身的孔结构和空间取向真正参与膜尺度的分子传输。通过同源PIM接枝，研究将界面相容、聚合物链互穿、MOF孔道开放和二维纳米片定向协同起来，使ZIF-8从传统MMM中的被动填料转变为有效的扩散选择性传输域。与此同时，互穿的PIM界面还能够抑制聚合物自由体积随时间重排，使膜在120天后仍保持初始CO₂渗透率的79.7%，兼顾高渗透、高选择性和抗物理老化性能。因此，该研究提供的不只是一个PIM-1/ZIF-8体系，而是一种更具普适性的设计原则——通过分子级界面整合将纳米填料的本征孔道特性转化为宏观膜的有效传输选择性，为高负载、定向二维填料混合基质膜以及下一代高性能气体分离膜的设计提供了新的思路。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/4AClwxGK4IyrhoxK7tpuLQ
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