中文 EN

新闻资讯

2026

中科院纳米能源所王中林/陈宝东&吕勒奥工业大学史以俊AM：羟基化增强电接触催化！

作者：

第一作者：Xiaobo Gao，Fangjing Xing

通讯作者：王中林、陈宝东、史以俊

通讯单位：中国科学院北京纳米能源与系统研究所、吕勒奥工业大学

研究背景和意义

研究背景

接触电催化（CEC）可以将环境中广泛存在的低品位机械能转化为界面氧化还原驱动力，在环境治理领域具备很大应用潜力。该过程依靠固‑液界面接触起电实现电荷转移，进而产生活性自由基完成催化反应。

现有接触电催化研究多依靠摩擦聚合物或者惰性介电材料实现反应，性能提升大多依靠经验筛选材料。对于极性矿物体系，如何通过表面化学调控自发极化、界面电荷转移，仍然缺少清晰的设计原则。

电气石是一类自带自发极化的极性硼硅酸盐矿物，压电热释电特性优异，适合作为机械驱动催化的基材。但电气石实际催化界面是晶体本体与表面基团共同作用的结果，表面羟基化如何重塑极化场与接触电催化行为尚不明确。

研究内容

针对极性矿物接触电催化界面调控这一尚未解决的问题，本文选用天然电气石作为研究对象，采用表面羟基化策略调控极性界面，结合实验表征、第一性原理计算系统探究构效关系并开展环境应用，具体研究内容如下：

1. 羟基化电气石制备与基础物化表征：采用食人鱼溶液处理原始电气石得到羟基化电气石（tourmaline‑OH）；通过 XRD、SEM、FTIR、Zeta 电位、XPS 等表征确认改性仅发生在表面，本体晶体结构保留，羟基优先锚定在表面 Al 位点。

2. 界面静电与电子结构解析：使用 COMSOL 仿真、KPFM、阻抗、DFT 理论计算，对比原始电气石与 tourmaline‑OH 的表面电势、功函数、能带结构、转移电荷量、压电系数 d₃₃，阐明羟基化对界面电荷重构的作用。

3. 接触电催化机理探究：结合差分电荷密度、吸附能、反应自由能计算，搭配 EPR、荧光探针、NBT 探针实验，明确羟基化增强・OH、・O₂⁻自由基生成的内在机制，区分自发极化与接触起电各自贡献。

4. 环境催化性能评价：分别在浸泡、搅拌、超声三种机械激励模式下，测试材料对罗丹明 B（RhB）的降解能力；探究 pH、溶液电导率对性能的影响，淬灭实验确认自由基贡献。

5. 多功能水处理拓展与普适性验证：开展重金属去除、抗菌实验，验证 tourmaline‑OH 综合净水能力；循环实验评估羟基界面稳定性；选用 SiO₂做对照，证明羟基化界面调控策略具备一定普适性。

研究意义

1. 提出羟基化调控极性矿物固‑液界面的设计思路，揭示表面羟基基团如何重塑局部偶极、表面电势与电荷转移动力学，完善接触电催化（CEC）的材料设计理论。

2. 利用食人鱼溶液简单处理天然矿物，在保留矿物本体晶体框架前提下实现表面富羟基改性，工艺简单可拓展，为其他无机极性催化材料提供改性参考。

3. 羟基化电气石在超声激励下，・OH、・O₂⁻信号分别为单纯自发极化条件的 6.5 倍、5.7 倍；可*降解有机染料，同时实现重金属去除与抗菌，实现一机多用的机械驱动水处理。

研究要点

1. 核心创新策略：表面羟基化调控极性矿物界面；羟基优先锚定电气石表面 Al 位点，不破坏体相晶体结构，只重构最外层界面化学与静电环境。

2. 电子与界面调控本质：表面羟基提升功函数、缩小带隙、降低界面电荷转移电阻；提高表面电势与有效界面极化，优化 H₂O、O₂的吸附活化能垒，加速接触起电的电荷分离与输运。

3. 关键机制：羟基化同时强化矿物本征自发极化与接触起电协同效应；不是单纯增加比表面积，BET 结果显示改性后比表面积甚至轻微下降，性能提升来源于界面电荷重构。

4. 核心实验证据：EPR、荧光 TA 探针、NBT 探针共同证明 tourmaline‑OH 自由基产量大幅提升；DFT 自由能显示 H₂O 解离、O₂还原生成・O₂⁻的能垒显著下降。

5. 关键性能指标：超声条件下・OH 产量提升 6.5 倍，・O₂⁻产量提升 5.7 倍；RhB 降解速率常数在浸泡、搅拌、超声下分别是原始电气石的 5.25、2.27、1.50 倍；可同时去除 Cu、Zn、Cr、Pb 重金属，对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌具备抗菌效果。

总结

本文面向接触电催化中极性矿物固‑液界面调控难题，提出表面羟基化改性策略，选用天然电气石作为模型材料制备富羟基界面的 tourmaline‑OH。改性优先发生在矿物表面，本体晶体结构得到完整保留。

羟基化重构界面电荷与偶极分布，提升表面电势，降低电荷转移阻力，强化有效界面极化，降低 H₂O 与 O₂活化能垒。在机械扰动的固‑液接触过程中，本征自发极化和接触起电协同增强，大幅提升・OH 与・O₂⁻自由基生成效率。

tourmaline‑OH 可以在多种机械激励下*降解有机染料，同时实现重金属去除与抗菌，完成多功能水体净化。该工作建立羟基化调控极性矿物界面的设计思路，为机械驱动环境修复的无机催化剂开发提供新参考。

原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/X8eKHTZ8eSddD5CYzF6pEw