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06
2026
-
08
最新AM:橡胶也筛分？不可逆结ROF膜突破渗透-选择极限
作者：
研究背景
聚合物膜在分子分离领域应用广泛，但始终受制于渗透性与选择性之间的此消彼长（trade-off）[1, 2]。这一瓶颈的根源在于材料本身的固有矛盾：以聚二甲基硅氧烷（PDMS）为代表的柔性聚合物虽具备高渗透性，却因链段运动活跃而缺乏稳定的分子筛分能力，且易发生溶胀导致选择性下降[6, 7]；而共价有机框架（COFs）等刚性多孔晶体虽能实现*尺寸筛分，但其脆性和难加工性限制了实际应用[3-5]。传统改性策略（如提高交联度或引入刚性链段）往往仅能优化单一性能，且将交联与刚化视为相互竞争的设计变量，难以实现协同突破[8-11]。近年来，基于动态共价化学的橡胶状有机框架（ROFs）概念被提出以调和这一矛盾[13]，但其可逆键本质导致网络结构不稳定，长期服役性能受限。
本文摘要
渗透性-选择性权衡从根本上限制了聚合物膜的性能，其根源在于链柔性与*分子筛分之间的内在矛盾。新兴的橡胶状有机框架（ROFs）概念旨在弥合这一差距，但其依赖于可逆共价化学的特性本质上损害了结构稳定性。在此，引入一种不可逆化学范式，通过烯醇-酮互变异构，将β-酮烯胺“不可逆结”编程到柔性聚二甲基硅氧烷（PDMS）网络中。该方法协同调控交联密度和链刚性，从而获得稳定且优化的微观结构。所得膜超越了经典的权衡限制，在乙醇/水分离中实现了创纪录的5.4 kg·m⁻²·h⁻¹的高通量——是传统PDMS膜的三倍——同时保持9.2的分离因子。这种“刚性编程”策略展现出显著的通用性，在涵盖代表性有机/水和气体对体系的多类分离中均达到*性能。除性能外，该膜还具备可规模化制备、优异的抗溶胀稳定性和长期运行耐久性，凸显其工业应用的实用潜力。本工作确立了不可逆化学作为聚合物网络设计的一种通用范式，为从分子分离到柔性功能材料突破传统局限提供了坚实平台。
原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s/ugmKKhwgFmnuZT81YNrauQ
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