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10
2026
-
07
AM: 膜内质子“调度”，COF纳米通道重塑光催化H₂O₂合成机制
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背景
在光催化体系中，质子与电子的协同传递（PCET）是决定反应效率的核心过程，尤其是在过氧化氢（H₂O₂）合成中，氧气的两电子还原反应对质子与电子的时空匹配提出了高要求。然而，传统颗粒型催化剂中，质子来源依赖溶液环境，电子传输路径则高度无序，两者难以实现同步供给，导致中间体难以稳定、电子复合严重，进而限制了反应效率与选择性。尽管二维材料和框架结构为调控传质提供了新思路，但如何在结构层面实现“持续、可调控”的质子–电子协同输运，仍是光催化领域的关键挑战。
创新
近日，浙江大学孙琦教授团队联合浙江理工大学戴志锋教授团队构建了一类羟基功能化三维共价有机框架（COF）膜，通过“膜限域+质子管理”的协同设计，实现对PCET过程的调控。具体而言，酚羟基被嵌入到有序纳米通道中，作为“内置质子库”，可在反应过程中动态提供和回收质子；同时，连续的COF骨架为光生电子提供传输通道。通过调控羟基密度，研究发现二羟基结构（COF-2OH）可构建*优微环境：既增强氧气吸附与活化，又促进电荷分离与关键中间体（如*OOH）的稳定生成，并实现质子在通道内的循环利用。这种“质子缓冲+电子传导”的协同机制，使PCET从随机过程转变为结构主导的可控过程。
意义
得益于这一膜内质子管理策略，COF-2OH在纯水和空气条件下、无需牺牲剂或助催化剂，即可实现21.79 mmol g⁻¹ h⁻¹的H₂O₂生成速率，性能远超对应粉体材料。同时，该膜可直接集成于反应器中，实现原位H₂O₂驱动的光芬顿污染物降解，展现出“产物生成–应用耦合”的潜力。从更广泛角度看，这一工作提出了“反应界面可编程化”的新理念，通过在有序纳米通道中嵌入功能基元，实现对质子与电子输运的调控。这不仅为太阳能驱动化学转化提供了新路径，也为光催化水处理、选择性氧还原等领域提供了重要设计思路。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/sEv7qZRhhdJpgwotF9nPzw
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