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10
2026
-
06
Nature子刊：无金属电过滤膜实现硝酸盐还原，饮用水处理新突破
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研究背景
当前，水中硝酸盐污染对生态环境和人类健康构成严重威胁。现有的硝酸盐去除技术如离子交换、生物反硝化、膜分离等存在各自局限：离子交换和膜分离仅能分离浓缩硝酸盐而无法*破坏它；生物反硝化处理时间长且对pH敏感。催化转化法虽有效，但需添加还原剂并涉及催化剂回收。电催化硝酸盐还原可在常温常压下快速将硝酸盐转化为无害氮气或有价值产物（如氨），且无需外加还原剂，因而受到关注。然而，传统“侧流式”电催化操作受限于硝酸根离子向阴极扩散传质速率，厚的扩散边界层（约100 μm）限制了反应效率。此外，现有电催化还原硝酸盐的催化剂多依赖贵金属或有毒金属（如钌、铜、钯等），不仅成本高昂，还存在金属浸出风险，不利于实际饮用水处理应用。因此，开发无需金属、能克服扩散限制、稳定的电催化硝酸盐去除技术是当前研究的热点与难点。
本文摘要
目前用于去除饮用水中硝酸盐的电催化方法需要金属催化剂才能达到足够的硝酸盐去除效果。然而，金属基催化剂合成复杂，增加了处理成本，并可能导致金属浸出到处理过的水中。在此，我们通过使用包含未改性原始碳纳米管的无金属纳米多孔电过滤膜进行电过滤，实现了与金属基催化剂相当的硝酸盐还原性能。实验结果与计算流体动力学模拟相结合，阐明了在穿流式 CNT-EM 中，扩散边界层的减小如何缓解扩散限制，从而提高整体硝酸盐反应活性。此外，通过比较包含酸处理无金属 CNT 的 EM 与引入额外缺陷的 CNT 的 EM 的活性，确定 CNT 中的缺陷是催化活性位点。通过密度泛函理论和分子动力学计算，证明了在固有缺陷位点上*NO2 和 *NO 的吸附能增强，这些缺陷位点存在于大多数商业 CNT 中，并且在穿流式操作下更易于硝酸根离子接触。最后，在真实地表水中展示了其长期稳定性、对环境干扰的耐受性、足够的硝酸盐去除能力以及满足饮用水标准的可扩展性，体现了无金属 CNT-EM 在实际应用中的*性能。通过阐明纳米多孔电过滤如何实现反应速率与传输速率的动态匹配，本研究展示了一种无需复杂催化剂材料创新即可显著提高电催化反应性能的新策略，填补了饮用水处理中硝酸盐去除在金属基催化剂使用方面存在的空白。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/yJni3JvpToBzpl5D7eSHXA
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