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06
2026
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06
JMS:揭示混合基质膜性能衰减真相
作者：
研究背景
气体分离膜技术在二氧化碳捕集、天然气净化及氢气提纯等领域具有*、低能耗和易规模化等显著优势。混合基质膜（MMMs）结合了无机填料的高分离性能与有机聚合物的良好机械强度和加工性，成为高性能气体分离膜的重要发展方向。然而，物理老化是制约聚合物基气体分离膜工业应用的关键瓶颈之一。物理老化源于聚合物链从非平衡热力学状态向平衡态的松弛，导致链段重新排列、自由体积减少，从而使气体渗透性能显著下降。尤其是在以本征微孔聚合物（如 PIM-1）为代表的高自由体积聚合物中，物理老化效应尤为突出。尽管已有研究表明，通过引入特定填料（如多孔芳香骨架 PAF-1）可在一定程度上抑制老化，但针对 MMMs 在长期老化过程中微观结构演变及其与气体传输性能之间关系的系统研究仍较为有限。因此，深入研究 MMMs 在接近实际使用寿命时间尺度上的物理老化行为，揭示其自由体积演化规律及气体渗透、扩散和溶解系数的变化机制，对于推动高性能气体分离膜的实际应用具有重要意义。
本文摘要
基于聚合物的气体分离膜的物理老化是其工业应用的关键障碍，然而长期老化过程中孔结构的演变仍知之甚少。本文通过同时监测纯 PIM-1 膜以及填料含量为 5 wt% 和 20 wt% 的 ZIF-8@PIM-1 混合基质膜（MMMs）在超过 100 天时间尺度上的微观结构演变（利用正电子湮没寿命谱，PALS）和气体传输性能，系统地研究了其物理老化行为。随着老化进行，所有膜的气体渗透性和分数自由体积（FFV）均降低，渗透性对 FFV 的依赖关系总体上遵循 Cohen-Turnbull 方程。对于纯 PIM-1 膜，CO₂ 渗透性的下降主要归因于 FFV 降低引起的扩散系数下降。然而，两种 MMMs 的 CO₂ 渗透性下降源于 FFV 降低引起的溶解度系数和扩散系数同时下降，且在填料含量更高的 MMM 中，溶解度系数的影响更为显著。在老化初期，MMMs 渗透性的急剧下降被认为是由界面空隙的塌缩及其伴随效应引起的。高温加速老化可能导致填料周围的基质聚合物向其表面方向收缩。这项工作为未来设计抗老化的 MMMs 提供了有价值的见解。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/Pgw1keTnYHtrbdj5J40l7Q
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