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28
2026
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05
Nature子刊：揭开高度有序纳米多孔膜中离子传输与溶剂化动力学的关联
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研究背景
聚合物离子交换膜（PEMs）在燃料电池、氧化还原液流电池、离子分离和水过滤等领域推动了技术进步。实现通过PEMs的选择性离子传输是将其应用于合适场景的关键。然而，这一任务颇具挑战，因为离子传输通常受离子-水和离子-膜之间复杂相互作用的调控，这些作用影响从飞秒到毫秒时间尺度上演化的不同过程。此外，传统PEMs是无定形的，随着水含量增加容易发生溶胀。溶胀会导致结构变化和相分离，从而改变孔内带电头基之间的空间距离，进而影响离子-水和离子-膜相互作用，并最终影响离子传输和选择性。与传统PEMs相比，高度有序的PEMs在传输限制维度上变化*小，为研究水合作用在离子传输中的角色提供了一个独特的平台，在此平台上水含量的增加可以与结构变化解耦。因此，需要更好地理解在不同相对湿度下这类新型PEMs中离子传输的分子机制，以进一步开发下一代高性能PEMs。
本文摘要
对水合作用在离子传输中作用的分子层面理解，对于开发下一代聚合物阴离子交换膜（AEMs）至关重要。然而，由于传统膜的结构异质性、复杂的离子-水和离子-膜相互作用，以及在飞秒到毫秒时间尺度上发生的动力学过程，这一目标的进展受到了阻碍。我们利用依赖于相对湿度（RH）的二维红外光谱（2DIR）、电化学阻抗谱（EIS）和分子动力学（MD）模拟，研究水合作用在一个结构均匀的高度有序合成AEM中对离子传输的影响。2DIR揭示了亚扩散的离子跳跃（τ₂），而EIS测量则提供了离子电导率（σ）以及离子传输的焓和熵障碍。τ₂与σ之间的非线性关系表明存在强烈的离子-离子相关性，并偏离了能斯特-爱因斯坦（Nernst-Einstein）行为。我们发现，水合作用主要通过调控离子对相互作用来调节离子跳跃速率，从而影响*纳米限域AEM中离子传输的活化能垒。MD模拟揭示，单一接触交换结构传输机制在所有水合水平下主导了离子扩散。基于多阳离子-阴离子接触的缔合离子跳跃模型为设计具有更高渗透率的*离子传输提供了新的设计原则。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/t6fp55xku1bz1wIh0IxqKA
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