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2026

Nature Chemical Engineering！氧化还原解耦电解助力二氧化碳直接空气捕获！

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电化学直接空气捕获（eDAC）利用可再生电力去除大气中的二氧化碳（CO₂），为碳密集型热方法提供了一种替代方案。然而，现有的eDAC系统仅在产生稀氢氧化物溶液（pH≈13）时才能实现高能效，该溶液与当前空气接触器不兼容。试图生成更浓的捕获溶液时，会遭遇质子和氢氧化物复合的基本限制，从而降低电流效率并增加能耗。

2026年05月26日，多伦多大学David Sinton院士、缪睿凯团队在Nature Chemical Engineering期刊发表题为“Redox-decoupled electrolysis for direct air capture of CO2”的研究论文，多伦多大学Liu Shijie、Yurou Celine Xiao、Dongha Kim、Guo Zunmin、Eloi Grignon为论文共同第一作者，David Sinton院士、中国科学院化学研究所徐艺、缪睿凯为论文共同通讯作者。

该研究提出了一种解耦策略，通过氧化还原解耦电解，将CO₂释放和吸附剂再生在空间上分离，从而实现了高电流效率和高能效。该研究调整了氧化还原介质并合成了一种阳离子交换膜，以确保快速反应动力学、低工作电压和稳定性。结合的氧化还原解耦方法在50 mA cm⁻²下实现了0.22 GJ m⁻² yr t⁻²的捕获速率归一化能量强度，相比先前工作提高了三倍。氧化还原解耦eDAC为生成大规模直接空气捕获所需的高浓度碱性捕获溶液提供了一条节能途径。

直接空气捕获（DAC）对于解决人为二氧化碳（CO₂）排放问题是*的，这些排放包括来自航空和水泥生产等难以减排部门的排放。传统DAC使用基于氢氧化物（OH⁻）水溶液的液体吸附剂，因其具有高捕获速率、耐氧性和可回收性。然而，*成熟的基于OH⁻的DAC方法依赖于900°C的热摆动过程来实现CO₂释放和吸附剂再生，且与该热步骤相关的大量CO₂排放降低了DAC的整体有效性。

用可在环境温度下运行的可再生能源驱动的电化学过程取代热再生，可以降低排放。迄今为止开发的电化学直接空气捕获（eDAC）系统已实现了*低的电解槽工作电压，从而实现了高能效。然而，这些系统产生的捕获溶液稀释，OH⁻浓度不足（<0.2 M，pH 13.3），导致CO₂捕获动力学缓慢，进而需要尺寸过大的空气接触器。空气接触器是主要的资本支出，其尺寸由CO₂捕获速率决定，直接影响DAC的经济可行性。优化后的工业DAC使用浓度为1至2 M（pH 14-14.3）的OH⁻捕获溶液，以实现足够的CO₂捕获速率。实际上，pH 14溶液的捕获速率是pH 13.3溶液的十倍。因此，pH的微小变化会显著影响捕获动力学，并最终影响DAC的成本。

典型的eDAC电解槽使用pH摆动过程，在碱性隔室中浓缩捕获溶液，并在酸性隔室中释放CO₂。然而，在这种仅由单个离子交换膜分隔碱性和酸性隔室的构型中，实现高电流效率（CE；目标离子跨膜传输的比例）具有挑战性。在高浓度下，阴极生成的OH⁻与碳酸根离子（CO₃²⁻）竞争通过阴离子交换膜（AEM）进入酸性隔室的传输，而质子（H⁺）与钾离子（K⁺）竞争通过阳离子交换膜（CEM）进入碱性隔室的传输。这些竞争的离子通量导致能量损失，因为H⁺与OH⁻中和形成水，而不是释放CO₂。当高浓度OH⁻和H⁺在pH梯度下扩散时，这种效应在高电流下变得更加显著。

该研究通过生成浓缩OH⁻捕获溶液（例如1 M氢氧化钾（KOH））并使用三隔室pH摆动构型来研究这种CE限制。使用1mm厚的中隔室，生成了1 M KOH捕获溶液，但其CE仅为69%。研究人员推断，H⁺在能与CO₂反应释放之前就快速扩散通过中隔室是CE下降的主要原因。将中隔室厚度增加到3mm，从而延长H⁺扩散长度，使CE提高了12%，但代价是由于欧姆电阻增加，电解槽电压升高了50%。最近一种在离子交换膜内使用聚合物增强层的方法同样提高了CE，但以更高的电解槽电压为代价。高工作电压导致低能效和高DAC运行成本。

以高能效生成足够浓缩的OH⁻捕获溶液需要一种全新的电解槽设计。该研究试图通过将OH⁻和H⁺的生成解耦到两个不同的电解槽（P1和P2）中，来克服由H⁺快速扩散引起的CE限制这一基本挑战，这为H⁺与CO₃²⁻反应提供了充足时间。因此，P1阳极环境呈弱碱性，这减缓了H⁺扩散，并以K⁺作为主要电荷载体实现了高CE。为了实现快速反应动力学、高CE和低工作电压，研究人员使用了氧化还原介质（RM）分子，该分子可以促进解耦电解槽之间的离子电荷转移，并合成了一种选择性的CEM。进一步结合密度泛函理论DFT计算和实验结果来优化RM，即硫酸根取代的2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO-S），以实现*节能且稳定的eDAC运行。

总之，该氧化还原解耦方法将酸性CO₂释放步骤与碱性吸附剂再生步骤分离，以高电流效率生成了与工业兼容的KOH捕获溶液。通过将无机OH⁻基CO₂捕获的鲁棒性与氧化还原电化学的有利动力学相结合，氧化还原解耦eDAC方法超越了先前的eDAC策略。因此，氧化还原解耦提供了一种手段，克服了在生成与工业DAC兼容的浓缩捕获溶液方面的基本CE限制，为大气CO₂捕获的广泛应用提供了一条途径。

原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/CI_HwOuK1K1ouZUOLFqYcw