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06

2026

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05

Angew:水凝胶诱导的界面屏蔽策略用于构建多孔有机笼膜以实现离子分离

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研究背景

多孔有机笼(POCs)因其固有的亚纳米孔隙和明确的空腔-窗口结构,被认为在离子筛分领域具有巨大潜力。然而,如何将这些离散的笼状分子连续组装成具有规整孔道结构的选择性纳米膜,并实现长期稳定的离子分离,仍是该领域面临的重大挑战。针对这一问题,由郑州大学、鲁汶大学、昆士兰大学及天津大学等多家单位合作。研究中,朱军勇(Junyong Zhu)、张亚涛(Yatao Zhang) 及姜忠义(Zhongyi Jiang) 教授团队提出了一种创新的水凝胶诱导界面屏蔽策略。该团队利用Kevlar水凝胶对胺单体的高富集能力,成功限制了亲水性中间体向水相的扩散,从而在界面处促进了Tp-CHDA分子笼的原位结晶与有序组装。该策略突破了传统界面聚合中反应动力学难以调控的瓶颈,为开发高性能结晶性多孔有机笼膜用于离子分离开辟了新路径。

本文摘要

具有本征和外在微孔性的多孔有机笼(POCs)为实现离子筛分提供了一个有前景的平台。然而,将这些笼子组装成具有明确孔道结构的连续POC纳米膜仍然是一个挑战。在此,提出了一种水凝胶诱导的界面屏蔽策略,通过(1R,2R)-1,2-环己二胺(CHDA)与1,3,5-三甲酰基磷酸(Tp)之间的界面聚合来制备连续的笼膜。利用能够储存高浓度CHDA的Kevlar水凝胶,快速形成初始薄膜屏障,阻止亲水性的Tp基中间体扩散到水相中。这种屏蔽效应能够将Tp基化合物限制在有机相内,从而增强分子笼在水凝胶-有机界面处的组装。对高浓度二胺的操作导致连续纳米膜的加速形成,这进一步增强了屏蔽效应,从而在有机相中产生结晶性笼膜和POC纳米颗粒。所得笼膜具有的水渗透性(22.8 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹)和高阳离子去除效率。分子动力学模拟进一步揭示,膜内POC分子的有序组装对于实现离子的快速选择性传输至关重要。我们的界面屏蔽策略为开发用于离子分离的结晶性笼膜提供了新思路。

 

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