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21

2026

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04

ACS Catalysis:通过单原子催化剂载体调控亚1nm钌团簇以实现阴离子交换膜水电解

作者:


第一作者:Tingting Li,Yuefeng Zhang,Shiqi Li,Hao Zhang

通讯作者:吴振禹、黄军林

通讯单位:南方科技大学,湖南理工大学

研究背景和意义

本研究针对碱性条件下析氢反应(HER)动力学缓慢、稳定性不足的问题,提出了一种通用催化剂设计策略:以单原子催化剂(Co-N-C)为锚定和电子调控基底,稳定亚纳米贵金属团簇。以Ru@Co-N-C为例,该催化剂在10 mA cm⁻²下过电位仅为15 mV,质量活性显著优于对比催化剂,并在AEMWE装置中表现出优异的长时稳定性。原位研究与理论计算表明,Co-N-C能有效稳定Ru团簇,优化水分子解离与OH*脱附过程。该策略可成功拓展至Ir、Pt、Pd等贵金属,为设计高性能电催化剂提供了新范式,有望推动下一代能源转换与存储技术的发展。

研究要点

要点1. 创新的通用催化剂设计策略

作者提出了一种全新的、通用的催化剂设计范式,即利用单原子催化剂(SAC,如Co-N-C)作为锚定和电子调控基底,来稳定亚纳米级的贵金属团簇。这一策略不仅通过强相互作用(如Ru-Co键)有效防止了团簇的迁移、团聚和脱落,还通过电子调控优化了团簇的催化性能,解决了碱性析氢反应中催化剂稳定性差和活性不足的核心难题。

要点2. *的催化性能与机理揭示

作为该策略的范例,所制备的Ru@Co-N-C催化剂在碱性析氢反应中表现出突破性的性能,例如在10 mA cm⁻²电流密度下仅需15 mV的超低过电位,并能在1 M KOH中稳定运行超过360小时。结合原位光谱研究和理论计算,作者明确揭示了性能提升的机理:Co-N-C单原子位点不仅锚定Ru团簇,还调控其电子结构,协同促进水的解离并优化中间体OH*的吸附/脱附能垒。

要点3. 策略的普适性与扩展性

该设计策略具有广泛的普适性。研究成功将其拓展至Ir、Pt、Pd等其他贵金属团簇,制备的M@Co-N-C催化剂均表现出比对应N-C基底负载催化剂更优异的析氢活性。这证明了“单原子锚定团簇”策略是一个可广泛适用于多种贵金属、有望用于设计高性能电催化剂的创新平台。


总结

综合所有实验评估,Ru@Co-N-C材料性能的提升主要体现在:

1.*的活性:在碱性HER中实现了*低的过电位和*高的质量活性,超越了多数报道的催化剂。

2.优异的稳定性:得益于Co-N-C基底通过强Ru-Co相互作用对亚纳米Ru簇的有效锚定与稳定,催化剂在长时间电解和AEMWE运行中均表现出结构稳定性和成分稳定性。

3.优化的反应路径: Co-N-C基底通过电子调制作用,协同优化了Ru位点对水分子解离、OH和H中间体的吸附能,降低了反应能垒,从而显著提升了本征活性与反应动力学。

4.实际应用潜力:在AEMWE单池测试中展现出的高性能与高稳定性,验证了该催化剂设计策略走向实际应用的可行性。

 

原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s/W6d9xkoY5sYO7QM3bUM9HQ