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11
2026
-
04
重庆大学Nature子刊：双金属位点实现污染物定向转化及催化剂原位再生！
作者：
第一作者：Zhi-Quan Zhang，Xiao-Wei Xu，Pi-Jun Duan，Ying Shao
通讯作者：陈飞
通讯单位：重庆大学
研究背景和意义
基于聚合反应的氧化技术（P‑AOPs）是低碳污水处理的重要方向，可实现污染物资源化回收，但实际应用受三大瓶颈制约：单活性位点易引发污染物与氧化剂竞争吸附，导致反应效率低、路径不可控；富电子污染物易聚合结垢，覆盖活性位点导致催化剂失活，传统高温再生能耗高、效果有限；工艺仅对富电子污染物有效，对缺电子污染物去除差，难以处理复杂废水。传统矿化型 AOPs 虽适用**污染物，但氧化剂消耗大、自由基易猝灭、碳资源化率低，与碳中和目标相悖。
因此，亟需设计双功能位点催化剂，将污染物活化与氧化剂活化空间解耦，实现聚合与矿化路径智能切换。本文构建 ZnO/CuO 异质结催化剂，利用 Zn 位点专性吸附活化有机物、Cu 位点专性活化氧化剂，实现按污染物电子结构定向选择反应路径；更创新性利用矿化产生的自由基原位解聚污垢，实现催化剂自主再生。该体系在 200 L 中试反应器稳定运行，且经多模型毒理验证实现解毒，从原子设计到工程化应用形成完整技术链条，为低碳、抗污、**、安全的污水处理技术提供全新范式。
研究要点
要点1.双功能位点设计：Zn/Cu 分工解耦污染物与氧化剂活化
设计 ZnO/CuO 异质结催化剂，实现位点功能分工：Zn 位点低电负性优先吸附活化有机污染物；Cu 位点高氧亲和性专性活化过一硫酸盐（PMS）。异质界面形成内建电场，驱动 Zn→Cu 定向电子转移，强化界面电子耦合与催化协同，解决单一位点竞争吸附、反应路径不可控的难题，为双底物协同活化奠定结构基础。
要点2. 污染物定向转化：电子结构驱动聚合 / 矿化智能切换
富电子污染物（如 BPA）遵循电子转移介导聚合路径，缺电子污染物（如阿特拉津）遵循自由基主导矿化路径。淬灭、ESR 与电化学证实：BPA 体系无自由基参与，以界面电子转移为主；ATZ 体系以 SO4・−为核心活性氧。催化剂可根据污染物电子结构自动切换路径，实现**去除，pH 3–9 与复杂水体中均保持高活性。
要点3. 原位自再生机制：自由基解聚污垢实现性能 2.5 倍恢复
聚合产生的有机污垢会导致催化剂失活；而矿化过程产生的强氧化性自由基可原位分解聚合物。TGA、元素分析与 TEM 证实：经矿化体系处理后，催化剂表面碳沉积显著降低，活性完全恢复。混合污染物体系中，矿化同步清洁聚合污垢，实现长效稳定运行，无需高温再生
图文解析
总结
本研究针对聚合型氧化技术的位点竞争、催化剂结垢失活、适用范围窄等关键问题，构建 ZnO/CuO 异质界面双功能位点催化剂，实现污染物定向转化 + 原位自再生一体化。Zn 位点专性吸附活化有机物，Cu 位点专性活化 PMS，内建电场强化电子转移与协同；体系依据污染物电子结构智能切换路径：富电子物发生电子转移聚合，缺电子物发生自由基矿化。矿化产生的自由基可原位解聚聚合污垢，使催化剂性能恢复 2.5 倍，实现长效自稳定。
体系在宽 pH 范围与复杂水质中表现优异，200 L 中试装置 10 次循环去除率超 96%。多模型毒理与代谢组学证实处理后废水可解毒，恢复生物体正常代谢。该工作建立双位点协同催化新框架，突破单位点活化局限，提出原位自再生新机制，从原子设计到工程化验证形成完整方案，为低碳、抗污、**、安全的实际废水处理提供创新策略与理论指导。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/pDahwCtjuz0_q7_VARzmwg
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