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2026

高选择性、高渗透、稳性能三位一体！宁夏大学团队《Nat. Commun.》革新气体分离材料

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研究背景

共价有机框架（COF）混合基质膜（COF-MMMs）在气体分离领域潜力显著，但传统制备方法存在诸多瓶颈。常规原位生长法难以制备致密超薄 COF 膜，物理共混法易导致 COF 颗粒团聚、界面相容性差，产生非选择性缺陷，且难以兼顾高渗透性与高选择性。开发一种能实现 COF 均匀分散、构建无缝界面，且可规模化制备的策略，成为推动 COF-MMMs 工业化应用的关键。

近期，宁夏大学化学化工学院团队在《Nature Communications》发表的研究：“Asymmetrical covalent organic framework mixed matrix membranes for highly efficient gas separation”。该团队针对传统 COF-MMMs 界面缺陷多、分离性能不佳的问题，创新提出非溶剂诱导相分离（NIPS）触发原位界面聚合（IP）设计策略，开发了不对称结构 COF 混合基质膜。该膜以聚醚砜（PES）为基质、1,3,5 - 三甲醛间苯三酚（Tp）与对苯二胺（Pa-1）为 COF 前驱体，通过 NIPS 与原位 IP 协同作用，在 PES 表面形成 15-30 nm 致密 COF 膜，内部均匀分散 4-8 nm COF 纳米晶。其 H₂/CO₂选择性达 88.8±2.46，H₂渗透率 2738±58.02 GPU，突破 2008 年 Robeson 上限，兼具优异热稳定性与长期运行稳定性，为气体分离提供新方案。

摘要

非对称和无缝共价有机骨架（COF）-混合基质膜通过非溶剂诱导相分离（NIPS）引发的原位界面聚合（IP）策略制备了用于分离H2/CO2的厘米级（COF-MMM）。致密超薄的COF膜（15 - 30 nm厚）被制造在聚醚砜（PES）表层的表面上，通过原位界面聚合反应，COF纳米晶（4 ~ 8 nm）高度分散在PES基体中，COF纳米晶与PES基体之间没有界面缺陷，COF-MMM具有H2/CO2选择性为88.8 ± 2.46，H2渗透率为2738 ± 58.02GPU。本研究提出了一种制备大规模高性能COF-MMM气体分离材料的简单方法。

开发了一种NIPS触发的原位IP策略，成功地制备了高性能的COF-MMM。这种方法的独特之处在于同时使用聚合物基质作为固体溶剂和界面聚合平台，实现了COF膜在聚合物基体表面的可控原位生长，有效解决了传统MMM中填料聚集的问题。COF-MMM与COF纳米晶紧密结合，形成完整的COF-MMM界面，显著提高了COF-MMM的气体分离性能，H2/CO2选择性为88.8 ± 2.46，H2渗透率为2738 ± 58.02GPU（1GPU =3.35 × 10 - 10 molm 2s 1 Pa 1），H2/CO2选择性提高了162.05%与传统共混方法相比，该膜的性能超出了同类材料的性能极限，并且在423 K下仍保持39.8的H2/CO2选择性，COF-MMM具有良好的热稳定性，在40 h的连续运行过程中，COF-MMM表现出长期稳定的性能，结合气体分离实验和巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟，提出了COF-MMM的协同气体分离机理，包括在PES基体中的努森扩散、COF微区的选择性吸附和COF层间距的分子筛化，这种的制备策略为开发高性能的COF-MMM提供了一条简单的技术途径。

原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/FxC1nZssfdk129QS-48l9A