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29
2026
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JMS/COF膜：具有增强荷电性和窄纳米孔的三明治状 COF 膜，用于基于纳滤的海水淡化
作者：
一、基本信息
标题：Sandwich-like COF membranes with enhanced chargeability and narrowed nanopores for nanofiltration-based desalination
作者：Dai Shi, Shan Luo, Jiamei Sun, Shunwen Xiao, Xianyu Sun, Yanyue Qu, Ruiyuan Zeng, Meijie Wang, Ran Chen, Youqing Tian, Yumeng Zhao, Beili Lu, Lirong Tang, Biao Huang, Hanyang Liu, Xinda You
关键词：Sandwich-like structure, Ionic covalent organic frameworks, Donnan exclusion, Size sieving, Nanofiltration-based desalination
doi：https://doi.org/10.1016/j.memsci.2026.125137
二、文章概述
本文提出“中电荷-高电荷-中电荷”层状组装策略，构建三明治结构COF膜（SCOFMs）。通过TpPa-SO₃H和TpPa-2SO₃H纳米片的层层组装，在提升膜表面电荷密度（从-1.51增至-1.84 mC m⁻²）的同时缩小孔径（从0.95 nm降至0.68 nm）。优化后的SCOFM(7:3)膜对Na₂SO₄、MgSO₄、NaCl的截留率分别达96.4%、97.2%、84.4%，且50天连续运行性能稳定，为高性能纳滤膜设计提供新途径。
三、研究背景
水资源短缺和工业废水排放是全球挑战，纳滤膜因选择性高、能耗低成为研究热点，但其性能取决于孔径筛分与Donnan排斥的协同作用。离子共价有机框架（iCOF）膜兼具电荷与可调孔结构，潜力巨大，但高电荷密度易引发层间静电排斥，导致堆叠无序和结构缺陷，难以同时实现高电荷密度与窄孔径。现有iCOF膜孔径较大（~1.4 nm），限制脱盐性能。因此，需开发新策略平衡电荷密度与孔径，提升纳滤脱盐效率。
四、研究思路
提出研究问题：如何在iCOF膜中协同提升电荷密度与缩小孔径，解决高电荷导致的结构缺陷问题。
构建研究框架：设计“中电荷-高电荷-中电荷”三明治结构，外层TpPa-SO₃H（中电荷）缓解层间排斥，内层TpPa-2SO₃H（高电荷）提供电荷与窄孔，实现致密堆叠。
选择研究方法：采用层层组装法在乙醇中制备SCOFMs，通过SEM、AFM、XPS等表征结构，结合纳滤实验评估脱盐性能。
分析数据：对比不同外层/内层比例（10:0至7:3）的膜电荷密度、孔径变化及对Na₂SO₄等盐的截留率，关联结构与性能。
得出结论：三明治结构可同时增强电荷与缩小孔径，SCOFM(7:3)实现高截留率与长期稳定性，验证策略有效性。
五、研究结果
成功制备SCOFMs，外层/内层比例7:3时，表面电荷密度达-1.84 mC m⁻²，孔径缩小至0.68 nm。
SCOFM(7:3)对Na₂SO₄、MgSO₄、NaCl截留率分别为96.4%、97.2%、84.4%，优于传统聚酰胺膜及COF膜。
膜在5000 mg L⁻¹高盐浓度下Na₂SO₄截留率仍超94.7%，连续运行50天性能稳定。
对四环素、左氧氟沙星等抗生素截留率超99%，兼具脱盐与污染物去除能力。
六、研究结论、不足与展望
研究结论：通过“中电荷-高电荷-中电荷”组装策略，成功构建兼具高电荷密度（-1.84 mC m⁻²）与窄孔径（0.68 nm）的SCOFMs。优化的SCOFM(7:3)膜借助Donnan排斥与孔径筛分协同作用，实现高脱盐性能（Na₂SO₄截留96.4%）及长期稳定性，为纳滤膜设计提供新方法。
研究的创新性：提出三明治结构iCOF膜设计，通过外层中电荷纳米片抑制层间排斥，内层高电荷纳米片提升电荷与缩小孔径，解决高电荷导致的结构缺陷问题，实现电荷与孔径的协同调控。
研究的不足之处：膜水通量（~0.14 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹）仍有提升空间；TpPa-2SO₃H纳米片结晶度较低可能影响孔径均一性；未系统研究不同操作条件（如温度、pH）对膜性能的影响。
研究展望：后续可通过提升膜结晶度、优化纳米片分散性进一步提高水通量；探索不同电荷密度纳米片组合，拓展膜对特定离子的选择性；结合掺杂、表面改性等策略增强抗污染能力；将膜应用于复杂废水处理（如高盐医药废水），评估实际工况适用性。
研究意义：本文提出的三明治结构组装策略，为解决iCOF膜高电荷与结构稳定性的矛盾提供新思路，制备的SCOFMs在脱盐及抗生素去除中表现优异，推动高性能纳滤膜在水资源化领域的应用，对缓解全球水危机具有重要意义。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/RanapJnpSoH2uefvHpeA5w
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