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26
2026
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06
Angew:廉价多孔材料实现C₂烃分离
作者：
研究背景
多孔有机聚合物（POPs）是一类重要的新兴多孔材料，因其高比表面积、丰富的微孔性和可调的表面化学性质，在气体存储、分离与催化等领域备受关注[1-2]。在POPs的诸多子类中，超交联聚合物（HCPs）是*早开发的代表，自20世纪70年代问世以来，已实现商业化生产（如Macronet型吸附树脂）[3-4]。然而，目前绝大多数HCPs的合成仍依赖傅-克烷基化反应，该路线通常需要强路易斯酸催化剂和富电子芳香底物，不仅限制了结构多样性和官能团兼容性，也引发了对可持续性的担忧[5]。尽管席夫碱缩合反应已被广泛用于构建亚胺连接的POPs和共价有机框架（COFs），但构建高孔隙率的三维网络通常需要三官能度以上的昂贵单体[6]。因此，开发温和、经济且结构多样的新型交联化学，成为POPs领域的重要挑战。
本文摘要
超交联聚合物是一类多孔有机聚合物（POPs），通常通过分子交联剂交联线性聚合物或编织小芳香分子来构建，典型方法是傅-克烷基化反应。在本研究中，报道了一种合成POPs的新方法，即利用间苯二胺（MPA）通过胺对亚胺的亲核加成反应交联线性聚亚胺，形成胺醛缩合物（aminal）连接。所得的胺醛缩合物连接的POPs，估计成本低至16美元/公斤，具有高达650 m²/g的比表面积和丰富的微孔性，而线性聚亚胺的比表面积仅为约100 m²/g。该方法具有良好的普适性：四种不同结构的线性聚亚胺均被成功交联成高孔隙率的POPs。实验结果和理论计算均表明，使用间位二胺对于*交联至关重要，而对位二胺则不能引发交联。凭借其高比表面积和丰富的微孔性，这些POPs对C₂烃和CO₂表现出高吸附容量，但对CH₄的容量显著较低。动态穿透实验证实了其对C₂烃/CH₄混合物优异的分离性能，凸显了其在烃类分离中的应用潜力。本研究为合成经济*的POPs提供了新策略，并展示了其在气体分离中的广阔应用前景。
总 结
本研究提出了一种通过线性聚亚胺与间苯二胺（MPA）发生亲核加成反应、形成胺醛缩合物（aminal）交联来合成多孔有机聚合物（POPs）的新策略。该方法具有良好普适性，可将四种不同结构的聚亚胺前体转化为高比表面积（*高650 m²/g）且富含微孔的POPs，而前体本身比表面积仅约100 m²/g。机理研究和理论计算表明，间位二胺的几何构型对*交联至关重要，而对位二胺因能垒过高无法反应。得益于此，所得POPs对C₂烃（乙炔、乙烯、乙烷）表现出高吸附容量和显著的CH₄选择性，动态穿透实验证实了其在实际气体分离中的优异性能、耐湿性和循环稳定性。该材料成本低至16美元/公斤，具有良好的工业化前景，也为POPs的合成工具箱提供了重要的补充。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/N_fcwdg7lKsl4IAMItndNQ
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