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2026

JACS: “原子级筛孔”, 用多金属氧簇自组装打造1纳米精准分子筛膜

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背景

在水处理、医药分离、碳捕集与能源转化等领域，如何在亚纳米尺度精准区分分子是决定效率与选择性的关键。自然界的生物膜如水通道蛋白（0.3 nm）与细菌孔蛋白（1–2 nm）展现出极高的分子识别能力，但在人工体系中实现同样的精准度一直是材料科学的“圣杯”目标。目前的高分子膜依赖随机链堆积形成孔道，孔径分布宽、结构易老化，难以实现同时具备高选择性与高通量的理想平衡。虽然金属有机框架（MOFs）、共价有机框架（COFs）等新型多孔材料具备原子级孔道，但难以制备大面积、缺陷可控的连续膜。要真正跨越这一“可控–可用”鸿沟，亟需一种既能在分子层面精准构筑孔道，又能在宏观尺度保持晶体有序的膜材料。

创新

本研究提出了一种基于冠型多金属氧簇（POM）[P₈W₄₈O₁₈₄]⁴⁰⁻的超分子自组装策略，成功构筑出具有1 nm原生孔道的晶态薄膜（POMbrane），实现了从分子设计到可规模化薄膜的跨尺度精准控制。

分子级晶体单元

研究团队利用带有不同烷基链长的阳离子（[CnH₂n₊₁]₄N⁺, n = 4, 7, 10）对POM进行功能化修饰，诱导簇体间的疏水堆积与范德华作用，使其在溶液中自发组装成大面积连续晶态膜（面积达 50 cm²）。
通过调控烷基链长度，膜中形成了兼具内在晶体孔（Ip ≈ 1 nm）与可调外部孔（Ep）的多尺度通道网络。

精准的“单孔级”筛分机制

当Ep被限制（如Q₇P₈、Q₁₀P₈膜），分子传输完全受控于1 nm的晶体孔，实现单通道选择性传输；而较短链体系（Q₄P₈膜）则允许Ip与Ep的双通道并行运输。分子动力学模拟与交叉流实验表明，Q₇P₈与Q₁₀P₈膜在分子量相差仅100–200 Da的分子体系中，分离效率超过传统膜10 倍，并表现出>90% 的1 nm以上溶质截留率。

从“分子设计”到“可制造”

这一体系首次实现了将晶体级孔结构嵌入可加工、可弯曲的薄膜体系，打破了以往晶态材料脆性与尺寸受限的瓶颈，为膜科学提供了可规模化的晶体结构构筑方法。

意义

这项工作展示了从原子级结构设计到宏观膜材料的无缝衔接，开辟了分子筛膜研究的新方向。

科学意义：

首次实现对1 nm晶体孔道在连续大面积膜中的取向与数量级精确控制，证明了多金属氧簇可作为构筑“人工离子通道”的无机超分子单元。

技术意义：

POMbrane 展现出高刚性、良好水稳定性与化学耐久性，其分离性能超过现有纳滤膜一个数量级，为高分辨分子筛分（如同分异构体、药物精制、盐–有机分离）提供了全新平台。

应用前景：

该策略为开发新型POM晶体多孔网络（“POMZite”）奠定基础，可扩展至能源电解、医药分离与环境净化等领域，推动超分子晶态膜材料的工业化落地。