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2026

Nature子刊！管状单原子Cu-N₃催化剂长程电子相互作用助力纳米限域直接电子转移氧化

作者：

第一作者：严虎川、李必胜

通讯作者：赖萃、段晓光、林红军

通讯单位：湖南大学、阿德莱德大学、浙江师范大学

研究背景和意义

水污染中难降解有机污染物（如药物、环境激素）危害人体健康与生态安全。传统高级氧化工艺（AOP）依赖自由基（・OH、SO₄⁻・），存在寿命短、选择性差、抗干扰弱、易生成副产物等问题。非自由基电子转移（ET）路径因温和氧化、选择性强、环境适应性好，成为替代方向。

单原子催化剂（SAC）因原子利用率高、电子结构可调，在过一硫酸盐（PMS）活化中潜力巨大。但传统单原子调控多聚焦*一配位壳层，远程电子调控、限域微环境耦合策略仍缺乏系统研究；同时碳氮材料导电性弱，直接电子转移（DETP）机制难实现，制约活性与稳定性。

本研究提出管状碳氮限域 + 碳远程电子调控策略，构建 Cu-N₃单原子催化剂（CuTCN/C），实现限域微环境富集、远程电子调控、直接电子传递三重耦合，为*稳定水污染控制提供新思路。

研究要点

1. 管状限域 - 碳远程双调控新策略：首次将管状碳氮限域与碳远程电子调控结合，精准调控 Cu-N₃单原子电子结构与微环境。

2. 直接电子传递（DETP）机制：低导电碳氮载体上实现污染物→PMS 直接电子转移，突破传统碳载体介导电子传递限制。

3. 限域富集效应：管状介孔（2 nm）富集 PMS、加速传质，局部浓度提升 2 倍，显著提升反应动力学。

4. 远程电子调控：碳掺杂上移 Cu d 带中心、增强 PMS 吸附、降低活化能，实现高活性（TOF 0.084 min⁻¹）。

5. 高稳定性与实用性：宽 pH、高盐、复杂水体稳定；连续流 200 小时稳定，生命周期环境影响低，具备工业潜力。

总结

本研究提出管状碳氮限域 + 碳远程电子调控双策略，成功构建 Cu-N₃单原子催化剂（CuTCN/C）。管状介孔限域富集 PMS、加速传质；碳远程掺杂调控 Cu 电子结构、增强 PMS 吸附活化；低导电碳氮载体上实现污染物→PMS 直接电子传递（DETP），规避自由基副反应。

CuTCN/C 表现高活性（TOF 0.084 min⁻¹）、高选择性、宽 pH / 高盐稳定；连续流 200 小时稳定、生命周期环境友好，具备工业应用前景。该工作阐明限域富集 - 远程电子调控 - 直接电子传递耦合机制，为单原子催化剂理性设计与水污染*治理提供新范式。

原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/9HSYzj-Qul8qkh0Adb2Wwg