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06
2026
-
05
EST:DET与¹O₂的时空接力：新型Janus催化膜破解多污染物竞争降解难题
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研究背景
近年来，水体中微污染物的去除已成为环境水处理领域*具挑战性的课题之一。抗生素、内分泌干扰物等痕量有机污染物因其结构稳定、生态风险高，传统污水处理工艺难以实现有效去除。高级氧化技术（AOPs）虽可通过产生高活性氧物种实现难降解污染物的矿化，但自由基介导的氧化路径容易受水体背景基质干扰，且对混合污染物缺乏选择性。哈尔滨工业大学环境学院马军院士团队长期从事水处理催化膜材料的研究工作。该团队聚焦于无机催化膜的开发与应用，已在孔径调控、膜修复及高级氧化耦合等方面取得系列进展。团队成员包括吕东伟副教授、贺明睿副教授等核心骨干，其中贺明睿副教授专注于抗污染水处理膜及催化膜材料的研发。该工作的第一作者于鑫博士，在马军院士指导下从事催化膜界面反应过程的研究。针对现有催化膜在处理多污染物体系时存在活性位点竞争、相互干扰等瓶颈问题，该团队提出了Janus反应区膜的新策略，通过空间分离的反应区设计，实现了非自由基氧化路径的顺序激活与协同利用，为复杂水体中多种微污染物的选择性去除提供了新思路。
在高级净水处理中，处理含有多种微量污染物的复杂水体基质仍是一大挑战。本研究通过化学气相沉积法制备了碳纳米管 - 镍Janus反应区膜（JRM），借助空间分离的反应区实现非自由基路径的序贯活化。利用Ni层反应区产生 ¹O₂、CNT层反应区发生直接电子转移（DET）的序贯协同作用，实现了多种微量污染物的选择性降解。JRM/PMS 催化过滤体系对抗生素与酚类污染物混合体系表现出优异的稳定处理性能，在复杂水体基质中可实现苯酚（Ph）100% 去除、土霉素（OTC）93.7% 去除。通过中间产物分析与密度泛函理论（DFT）计算，阐明了两阶段序贯降解机制：第一阶段，CNT 层反应区以直接电子转移（DET）介导氧化，选择性攻击苯酚的酚羟基，驱动脱氢反应并生成苯氧自由基，同时检测到稠环化合物为关键中间产物；第二阶段，Ni 层反应区的 ¹O₂优先攻击土霉素（OTC）苯环上福井亲电指数*高的羟基，通过脱羟基与脱羰基反应启动降解过程。DFT 计算进一步证实了 DET 与 ¹O₂的序贯氧化路径，热力学上苯酚（Ph）与土霉素（OTC）降解过程均可自发进行，能量释放分别为 1.52 eV、5.57 eV。综上，本研究在无机膜界面构建了Janus反应区策略，可实现多污染物的选择性去除，为面向复杂水体基质的催化膜设计提供了理论依据与新思路。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/W3Gu88RZfLmGx5NkyM5d6A
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