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13
2026
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03
JACS:亚纳米孔道尺寸工程化调控的金属-酚醛膜
作者:


具有可调纳米孔道的金属-有机膜为实现节能、高精度的分离提供了一个通用平台。然而,由于对键合化学和配位结构的控制受限,在亚纳米(sub-nm)领域进行动态孔道尺寸工程化调控仍具挑战。本文中,我们报道了一种基于金属-酚醛网络(MPN)的氧化介导配位(OMC)动力学的组装策略,该策略通过调控配体-金属键合化学并引导介观尺度组织,从而实现对孔道尺寸在亚纳米级别的**且动态的控制。经过工程化改性的MPN膜经历了可逆的、pH诱导的配位态转变,实现了0.73 - 1.43 nm(阳极氧化铝基底)的孔道尺寸工程化调控范围,这约为其他动态纳滤膜报道范围(典型范围< 0.3 nm)的两倍宽。实验结果表明,OMC组装策略抑制了μ-羟基桥接的铁物种和螯合水,从而促进了均匀的配位环境以及短程和中程有序域的形成,这些增强了配位态转换的保真度。使用单张膜,即可实现对有机染料、木质素衍生的单体和三聚体以及超小纳米颗粒(0.2 - 3.0 nm)的多级分离。这项工作表明,动力学组装是控制动态配位网络的有力方法,可推动MPN在受控分离和刺激响应应用中的结构控制与功能适应性。





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