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07
2026
-
03
NC:消除分级多孔金属-有机框架中用于异构体分离的负孔隙协同效应
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本文摘要
整合了微孔和介孔的分级多孔金属-有机框架在**分离领域前景广阔，但常常受限于研究不足的负孔隙协同效应，即相互连通的孔隙会损害选择性和扩散性能。以锆基多孔配位网络PCN-608为模型，发现分析物在介孔六边形通道和微孔三角形通道之间的快速易位会引发混沌扩散，从而削弱分离效率。随后开发了一种通道隔离策略，通过溶剂辅助在互连窗口安装屏障配体。具有隔离孔隙的PCN-608-BDC，其对于二甲苯异构体的扩散系数比原始PCN-608高出8-13倍，这是通过反气相色谱监测得到的。分子动力学模拟证实，在PCN-608-BDC中，跨孔迁移受到限制，扩散动力学得到加速。作为气相色谱固定相和突破吸附剂，PCN-608-BDC在分离二甲苯异构体方面表现出明显优于原始材料的性能。所有具有微-介孔混合结构的PCN-608系列材料都展现出优异的二甲苯吸附量。在具有隔离孔隙的NU-1000上也观察到了类似的分离性能提升，验证了该现象的普适性。通过平衡孔隙连通性和活性位点可用性，这项工作确立了通道隔离作为一个通用的设计原则，用于优化分级多孔MOF以消除负孔隙协同效应，从而在气体分离中同时提高选择性、扩散性和稳定性。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/rS6o79wRL5b579AWpoBY7Q
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