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05
2026
-
03
AFM: 紫外“分子缝合”锁定亚埃孔径，碳分子筛膜实现高选择性氢气分离
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一、背景：氢气分离为何需要“亚埃级”孔径调控？
随着氢能在炼化、氨合成与燃料电池等领域的需求快速增长，**、低能耗的氢气分离技术愈发重要。膜分离因其能耗低、流程简单，被视为替代传统变压吸附与低温分离的重要方案。在众多膜材料中，碳分子筛膜（CMSMs）凭借丰富的微孔、超微孔及亚微孔结构，展现出优异的分子筛分能力。尤其是在H₂（2.89 Å）与CH₄（3.8 Å）等气体分离中，理论上只需亚埃级孔径差异即可实现高选择性。然而，现实挑战在于：难以**调控<4 Å亚微孔的数量与孔颈尺寸；碳化过程中结构易塌陷，导致通量下降；传统交联方式随机性强，难以建立清晰的“结构–性能”关联。因此，实现亚埃级孔结构的可编程调控，成为突破高选择性H₂分离的关键。
二、创新：紫外诱导“超交联网络”实现孔颈精细压缩
近日，广东工业大学闵永刚教授团队提出了一种紫外光诱导超交联网络前驱体策略，通过“分子级缝合”**调控碳分子筛膜的亚微孔结构。
核心设计包括：
构建含炔基（C≡CH）与巯基（SH）端基的光响应型聚酰亚胺前驱体；
通过click反应形成含C═C─S结构的重复单元；
在紫外光作用下发生[2+2]环加成反应，形成高密度交联“分子缝线”。
关键优势在于：
交联密度可编程
通过调节UV照射时间（0–30 min），**控制交联节点数量。
碳化过程中孔颈受限压缩
超交联网络在热解过程中形成结构约束，细化连接孔颈尺寸至4.0 ± 0.3 Å。
亚4 Å孔比例翻倍提升
亚微孔比例由4%提升至8%，显著抑制CH₄、N₂等较大分子扩散。
*终优化的CMS-30膜实现：
H₂渗透率：2930 Barrer
H₂/CH₄选择性：4651
不仅突破Robeson上限，也优于大多数已报道CMS膜。
三、意义：开启碳分子筛膜“光编程”精密工程时代
本工作在CMS膜结构调控层面具有重要意义：
1. 实现亚埃级孔颈**工程化调控
通过光响应交联，将随机热重排转化为可编程网络压缩过程。
2. 打破“高通量–高选择性”矛盾
在维持高渗透率的同时实现*高H₂/CH₄选择性。
3. 建立清晰结构–性能关联路径
UV照射时间 → 交联密度 → 孔颈尺寸 → 分离性能，实现逻辑可追溯调控。
4. 拓展光响应前驱体应用潜力
该策略可推广至其他含烯键或羰基的光响应聚合物体系，甚至通过图案化照射实现空间梯度孔结构设计。
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/7QUB0nIl8-lKuCIDl3jklA
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